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解除小天才电话手表与手机的绑定，可以按照以下步骤操作。

1、打开小天才电话手表APP。

2、点击右下角的“更多”选项。

3、在页面中找到“绑定与解绑”或“解绑手机”选项（具体名称可能因版本不同而略有差异）。

4、点击“解绑”或“解除绑定”。

5、根据提示进行操作，可能需要输入手表的验证码或确认解除绑定的操作。

具体的解绑步骤可能会因为APP版本或系统更新而略有不同，如果遇到问题，建议查看APP内的帮助文档或者联系小天才的客服进行咨询，确保解除绑定前已经备份好需要的数据，以免丢失重要信息。